Les historiens estiment que la mort de Carrero Blanco, symbole du « franquisme pur et dur » et principal homme de confiance du chef de l'Etat, a ruiné toutes les chances de subsistance de la dictature après la mort de Francisco Franco en 1975.
Il fut tué à Madrid par quatre membres d'ETA, organisation indépendantiste basque d'extrême gauche, qui firent exploser une bombe1 située dans un tunnel creusé sous la rue au passage de sa Dodge Dart GT 3700 lors de son retour de la messe. La voiture, conçue pour résister à une charge de dynamite de 2 000 kg, s'envola par-dessus le toit d'un couvent adjacent pour retomber dans sa cour. Outre Luis Carrero Blanco, le chauffeur et un officier furent tués dans l'explosion. Le véhicule, qui ne fut pas désintégré mais resta d'un seul tenant, est conservé par le Musée de l'Armée à l'Alcazar de Tolède. Cet assassinat (surnommé Operación Ogro, Ogro = L'ogre, le surnom donné par ses opposants) constitue le principal coup porté par ETA à la dictature franquiste. Dans le communiqué revendiquant cet attentat, ETA explique d'ailleurs que Carrero Blanco a été choisi comme cible parce qu'il constituait un élément essentiel à l'équilibre du franquisme. (Le récit de la préparation ainsi que de l'attentat par des membres de l'ETA a été publié dans un livre, longtemps interdit et clandestin: Opération Ogro.